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  • 专辑

    • Ti/TiAl异质叠层结构的强化机制、制造现状与未来发展趋势

    • Strengthening Mechanism, Present Situation and Development Trends of Ti/TiAl Heterogeneous Laminated Structures

    • 孙靖

      ，

      金阳

      ，

      李送斌

      ，

      王捷

      ，

      张莹

      ，

      尹玉环

    • 2024年54卷第2期 页码：8-16   

    • DOI： 10.7512/j.issn.1001-2303.2024.02.02     

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  • 孙靖，金阳，李送斌，等.Ti/TiAl异质叠层结构的强化机制、制造现状与未来发展趋势［J］.电焊机，2024，54（2）：8-16. DOI： 10.7512/j.issn.1001-2303.2024.02.02.
    SUN Jing, JIN Yang, LI Songbin, et al.Strengthening Mechanism, Present Situation and Development Trends of Ti/TiAl Heterogeneous Laminated Structures[J].Electric Welding Machine, 2024, 54(2): 8-16. DOI： 10.7512/j.issn.1001-2303.2024.02.02.
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    摘要

    Ti/TiAl微叠层材料体系具有优异的强韧性及高温性能，该体系可有效克服钛铝合金制备与加工过程中的突发性开裂等弱点。综述了Ti/TiAl叠层结构的制造方法、强韧化机制及典型失效方式。研究表明，叠层复合结构相较于传统单一材料或非连续增强复合材料，通过多材料的韧性差异和多层界面的引入，其强韧性得到明显提升。主要强化机制为复合结构多材料的韧性差异及多层界面的引入，使得裂纹扩展过程中发生偏转与产生二次裂纹，裂纹的偏转和桥接效应消耗了主裂纹的尖端能量，抑制主裂纹持续扩展。这种结构突破了传统强度-塑性约束，为材料科学和工程领域带来了新的发展方向。

    译

    Abstract

    The Ti/TiAl micro-laminated material system has excellent strength, toughness, and high-temperature properties. This system effectively overcomes sudden cracking during the preparation and processing of titanium-aluminum alloys. This paper summarizes the manufacturing methods, strengthening and toughening mechanisms, and typical failure modes of the Ti/TiAl laminated structure. Numerous studies have shown that compared with traditional single materials or non-continuously reinforced composites, the laminated composite structure significantly improves the strength and toughness through the introduction of the toughness difference of multiple materials and multilayer interfaces. The main strengthening mechanism is the toughness difference of multiple materials and the introduction of multilayer interfaces in the composite structure, which causes crack deflection and secondary cracking during crack growth. The deflection and bridging effect of cracks greatly consume the tip energy of the main crack and inhibit its continuous growth. This structure breaks through the traditional trade-off relationship between strength and toughness, bringing new development directions to the field of materials science and engineering.

    译

    关键词

    叠层结构; 增材制造; 强韧化机制; 裂纹偏转; 突破传统强度-塑性约束; 韧性差异; 主裂纹尖端能量

    译

    Keywords

    laminated structure; additive manufacturing; strengthing and toughening mechanism; crack deflection; break of the trade-off relationship between strength and plasticity; resilience differences; main crack tip energy

    译

    0 引言

    Ti/TiAl合金具有优异的高温性能及耐腐蚀性能使其在武器防护领域具有明显的应用优势［

    1-2］，但是由于Ti-Al键合方式决定的本征脆性、微观组织分布导致的晶界脆性，以及氧气水分等导致的环境脆性［3］，使TiAl合金具有极大的室温开裂倾向与难加工性，距离工程化应用有较大的距离，尤其是针对复杂形状的TiAl合金构件的制备。
    译

    室温脆性是制约TiAl合金工程应用的最大难题。采用传统合金化的方法，如添加Nb、Cr等同元素，对材料性能的改善有限［

    4］。近年来，诸多学者尝试采用增材制造方法成形TiAl合金，仍然面临重重困难，图1所示为3D打印成形Ti47Al2Cr2Nb试块产生的交错裂纹，且这些裂纹不能单纯通过调整参数来消除。电子束粉床技术虽然可实现TiAl合金的3D打印，但是一般需预热到600~1 200 ℃，制备代价极大［5］，且预热温度过高会造成合金元素大量烧蚀［6］。Kan［7］等提高TiAl合金中的Nb含量后，电子束增材成形仍需高达1 200 ℃的预热温度。因此，急需开发改善TiAl合金本征脆性强韧化结构及成形方法。早在1999年，Weiner等［8］研究表明，在诸多复合材料中类似于骨骼仿生结构，即采用脆性相与韧性相的穿插分布复合结构可形成有效的能量耗散结构，可在整体结构中调配内应力分布平衡，有望突破单一结构材料的性能局限性，使结构体系强韧化同时提升。
    译

    fig
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    图1  TiAl合金增材成形开裂现象

    Fig.1  Fracture of TiAl alloy prepared by selective laser melting

    叠层结构的成形方法也面临极大的挑战，研究表明层间距较小的多界面效应的叠层材料性能优于单体材料，但是，目前叠层材料成形工艺包括喷涂、气相沉积、铸造（压力浸渗等）等方法，制备的叠层材料的力学性能较差，且成形叠层材料厚度一般为毫米级，对于微叠层（厚度0.1 mm以下）材料层厚的控制非常困难。本文主要针对TiAl体系异质材料空间复合结构的设计及成形情况进行调研，全面介绍异质复合结构的界面控制、强韧化机制及典型失效方式。

    译

    1 TiAl体系空间异质叠层结构

    1.1 TiAl异质叠层结构设计与成形方式

    1.1.1 TiAl异质叠层结构传统成形方法

    由于热物性质的差异，异质材料界面处易产生金属间化合物（ Intermetallic compounds，IMCs），而IMCs的种类、尺寸和分布等严重影响界面性能，是阻碍其在安全临界结构中应用的主要因素。IMCs的生成分布与材料的化学成分、制备工艺的热场分布等密切相关。叠层结构设计的宗旨在于韧/脆相交替分布，形成有效能量耗散结构，同时通过层厚设计、成分调控以及成形参数控制实现叠层复合结构的组织成分可控。

    译

    Cui［

    9］等人采用Ti/TiB2-Al薄板轧制结合退火处理的方式研究了界面TiAl3层的生长，结果表明TiAl3层的形成分为两个阶段。起始阶段为Ti/Al界面处连续TiAl3层的形成，Al和Ti相互扩散溶解直至饱和；同时，TiAl3颗粒在靠近Ti/Al界面的富Al侧成核。随着退火时间的增加，随后结合成连续TiAl3层。形成过程如图2相图所示。
    译

    fig

    图2  Ti-Al相图及中间相形成过程［

    12］

    Fig.2  The Ti-Al phase diagram and the formation of intermetallic compounds［

    12］

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    随后，Cui等人［

    10］分析了成形TiB2-Al/Ti叠层板材的致密化与微观组织结构。与单一的TiAl合金相比，TiB2纳米层的引入显著细化了TiAl层的微观组织。由于退火过程中Ti、Al元素在叠层间相互扩散，最终形成TiB2/Ti3Al叠层结构。轧制-退火制备TiB2/TiAl复合结构微观组织演变如图3所示。
    译

    fig
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    图3  轧制-退火制备TiB2/TiAl复合结构微观组织演变［

    13］

    Fig.3  Eolution of the TiB2/TiAl microstructure processed by rolling and heat-treatmen［

    13］

    Cui［

    11］等人又将增强相更改为TiB，在Ti合金基体中进行添加并针对TiB-Ti/Al三明治结构层间界面层演变规律与退火温度的映射关系进行深入研究。结果表明，形成了（α2-Ti3Al/γ-TiAl）/γ-TiAl/富TiB层的微叠层交替结构，随着退火温度的提升，组织演变遵循如下规律：（TiB/Ti）/Al扩散结构—（TiB/Ti）/TiAl3—（TiB/Ti3Al）/TiAl/TiAl2/Ti2Al5/TiAl3—（TiB/Ti3Al）/TiAl/TiAl2—（TiB/Ti3Al）+TiAl—（α2/γ）层状团簇+富TiB层+等轴晶γ层，具体演变过程如图4所示。500 ℃热压60 min后复合板材呈现致密的结构，层间结合未见明显的缺陷；在热处理起始阶段（1 300 ℃，30 min），开始形成疏松的TiAl3，形成原因为起始阶段Al元素扩散速度快及形成的TiAl3体积膨胀。经过致密化处理后，形成明显的成分不均一性，后续经过1 300℃、12 h热处理后，形成稳定的TiAl-（TiB/Ti3Al）层状结构。
    译

    fig
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    图4  不同阶段（TiB/Ti）-Al叠层材料的典型形貌［

    14］

    Fig.4  Typical microstructure of the （TiB/Ti）-Al micro-laminated structure［

    14］

    Li［

    12］采用粉末冶金方法制备了15 vol.%的韧性TiNbf增强TiAl复合结构，分别在1 050 ℃、1 150 ℃、1 200 ℃及1 250 ℃进行热等静压（HP），分析不同HP温度下TiNbf与TiAl的界面结合组织演变。结果表明，界面处IMCs的生成与分布取决于HP的温度，图5所示为TiNbf/TiAl界面元素扩散IMCs形成过程。根据吉布斯自由能的计算结果，发现TiNbf/TiAl复合体系中元素的扩散速度遵循vAl>vTi>vNb，因此，界面2处组织演化过程主要由Ti和Al的元素扩散主导，Nb的扩散可以忽略不计。界面处低温下只存在α2相的脆性，在1 200 ℃以上HP处理时界面产物开始变得复杂，界面1处生成γ层厚>α2层厚的板条组织，同时存在少量的富Nbβ相，界面2处生成α2层厚>γ层厚的板条组织。图6所示为1 250 ℃ HP下结合界面生成团簇状的α2、γ相。
    译

    fig

    图5  TiNbf/TiAl界面元素扩散及产物形成过程［

    15］

    Fig.5  Element diffusion and formation of the intermetallic comnpounds in the interface of TiNbf/TiAl［

    15］

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    fig

    图6  TiNbf/TiAl复合材料1 250 ℃烧结后界面结合情况［

    15］

    Fig.6  Interface morphology of TiNbf/TiAl laminated structure sintered at 1 250 ℃［

    15］

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    Tao［

    13］等人采用球磨混合的TiAl+TiC粉体与Ti6Al4V箔叠层烧结制备Ti2AlC/TiAl-Ti6Al4V叠层结构。结果表明，层状网状Ti2AlC/TiAl-Ti6Al4V复合板材具有良好的断裂韧性和可接受的弯曲强度，通过引入层压结构，颗粒增强复合材料结构与复杂界面裂纹挠度。当Ti2AlC含量为20 wt.%时，复合片材弯曲强度及弯曲韧性分别为564.86 MPa和39.15 MPa·m1/2。
    译

    fig

    图7  不同Ti2AlC含量时Ti2AlC/TiAl-Ti6Al4V复合材料的微观组织［

    16］

    Fig.7  Composite layer morphologies of the Ti2AlC/TiAl-Ti6Al4V laminated composite sheets with different content of Ti2AlC［

    16］

    （a）0 wt.%；（b）10 wt.%；（c）20 wt.%；（d）30 wt.%

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    传统的叠层结构成形方法主要以叠层薄板热压+扩散热处理+退火热处理为主，成形叠层结构复杂程度受限且薄板及叠层结构加工成本较高，且叠层单层的厚度很难做到0.3 mm以下，限制了叠层结构的应用。因此，增材制造技术的发展为微叠层结构制造提供了更多的可能性。

    译

    1.1.2 TiAl异质叠层结构增材制造成形

    Ding［

    14］等人采用电火花烧结层厚400 μm的Ti6Al4V和层厚400 μm的TiAl交叠粉层，制备了TiB-Ti/TiAl叠层材料，结合界面处生成厚约100 μm的等轴α2相。但同时发现α2相在界面处的生成会严重消耗韧性Ti层，使叠层结构整体性能下降，Ding等人通过在Ti层中添加TiB2增强相，形成TiB-Ti/α2-Ti3Al+γ/γ-TiAl叠层组织，界面产物α2+γ层厚减小至50 μm左右，如图8所示。
    译

    fig
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    图8  电火花烧结成形Ti6Al4V/TiAl叠层结构过程及其微观组织［

    17］

    Fig.8  Process of Ti/TiAl laminated structure prepared by spark sintering and the microstructure evolution［

    17］

    Zhai［

    15］等采用电子束选区增材技术在Ti6Al4V基体上熔覆弯曲界面的无缺陷TiAl层，并对弯曲过渡层的微观组织及连接强度进行了测试。结果表明，中间层由α2-Ti3Al和B2相组成，拉伸试验结果表明层间弯曲试样的平均抗拉强度达到389 MPa，远高于钎焊TiAl/Ti6Al4V接头的抗拉强度，断裂发生在层间区。这项工作为TiAl/Ti6Al4V叠层结构的制备提供了研究基础。
    译

    fig

    图9  采用EBM 技术成形的TiAl/Ti6Al4V弯曲界面结构及强度测试［

    18］

    Fig.9  Thenon-planar interface and strength of TiAl/Ti6Al4V prepared by EBM［

    18］

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    石学智［

    16］等人采用激光选区熔化技术成形Ti6Al4V/TiAl叠层材料，探索了不同层厚和层厚比对微叠层试样的形貌、成分和性能的影响。结果表明，层厚比一定时，TiAl叠层厚度越小，裂纹缺陷越少；当TiAl层厚降至200 μm时，制备了致密、无裂纹微叠层结构。同时发现，TiAl/Ti6Al4V层厚比越小，增韧相所占的比例越大，叠层试样的室温强度和塑性越好，但叠层复合材料的密度也相应增大。
    译

    综上所述，TiAl脆性+韧性叠层结构可有效建立能量耗散结构，基于界面效应，裂纹桥接、分化等效应提升TiAl合金室温及高温强韧性，但同时也面临着两个主要问题：（1）二维叠层结构对界面结合情况依赖性较强，异种材料的界面结合依然是薄弱环节，导致叠层结构性能的各向异性明显；（2）现有制备方法针对层厚小于0.1 mm微叠层结构的精确制备仍存在困难。复合结构的设计与制备方法息息相关，决定了复合结构的服役性能。为了减小TiAl叠层复合结构强度对结合界面的依赖性，开始将目光转至空间三维互联结构，空间三维互联结构可有效将冶金强韧化与结构强韧化结合起来，同时兼具冶金界面强化与机械锁合强化的功效，有望突破材料具有平衡强度-延展性相悖的问题，同时极大削弱异质材料的各向异性。但是，也对制造方式提出新的要求。

    译

    1.2 TiAl 叠层结构强韧化机制及典型失效方式

    叠层结构由于韧性相的添加组成有效能量耗散结构，TiAl叠层结构的强韧性得到明显提升，叠层结构的强韧性与界面效应密切相关。

    译

    Fan［

    17］等人利用大面积Ti板和Al板、采用塑性成形与真空热压工艺制备Ti/Ti3Al叠层复合材料，发现原始板材的厚度对叠层材料的性能影响重大，0.1 mm/0.15 mm Ti/Al层厚相较于0.2 mm/0.25 mm及0.4 mm/0.4 mm具有更好的力学性能，且研究发现在最优成形参数下，复合结构在弯曲过程中从界面处产生开裂。
    译

    fig

    图10  Ti/Al叠层结构弯曲过程中叠层界面处产生裂纹［

    20］

    Fig.10  The initiation of the micro-cracks in the interface of the laminated structure［

    20］

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    Ding［

    14，18］等人研究发现，随着TiB2/Ti层厚比的增加，制备的TiB-Ti/TiAl叠层复合材料的韧性提升。当TiB2-Ti粉末层厚度为800 μm，TiAl粉末层厚为400 μm时，层状复合结构的断裂韧性以及弯曲强度分别达到51.2 MPa·m1/2以及1 456 MPa，相较于单一的TiAl合金提升了293%和108%。复合结构性能的提升主要得益于韧性层TiB-Ti的添加以及韧性相的最大保留。材料断裂过程中，韧性相出现明显的韧窝断口特征，且原位生成的TiB晶须或断裂或抽出，产生增强效应。叠层结构的典型失效机制如图11所示，裂纹由TiB-Ti相萌生，发生明显的塑性变形，在扩展至TiB处时，晶须产生拔出或断裂，对裂纹的扩展速度产生明显的抑制效果。随后裂纹穿过界面层Ti3Al进入脆性TiAl相，裂纹沿晶界扩展，再次进入Ti3Al相时发生明显的分叉现象，产生多道二次裂纹，产生强韧化效果。
    译

    fig
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    图11  TiB-Ti/TiAl叠层复合结构中裂纹扩展［

    17］

    Fig.11  Propagation of the cracks in the laminated structures［

    17］

    Cui［

    11］等的研究结果与上述结论相符。在TiB-Ti/Al叠层复合结构中，裂纹扩展路径相对曲折，如图12所示，主裂缝沿晶通过等轴γ层，当主裂纹扩展到等轴γ层与α2/γ界面时，当主裂纹的扩展方向与片层方向倾斜角度较小时，裂纹沿晶穿过α2与γ相界面；当主裂纹的扩展方向与片层方向倾斜角度较大时，裂纹需绕过α2/γ团簇以获得良好的取向，继续沿着α2/γ片层界面或主界面继续传播，由于界面效应，会产生较多的二次裂纹，因此，层间断裂会消耗更多的能量。此外，当主裂纹向富TiB层扩展时，高性能TiB可以防止裂纹扩展，强韧化效果进一步增加。
    译

    fig

    图12  TiB-Ti/Al叠层复合结构中裂纹扩展路径［

    14］

    Fig.12  Propagation path of cracks in the TiB-Ti/Al laminated structure［

    14］

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    Zhang等人［

    19］采用电子束物理气相沉积（EB-PVD）技术成功制备出TiAl/NiCoCrAl及TiAl/Nb微叠层复合材料，并分别比较了TiAl、TiAl/Nb和TiAl/NiCoCrAl的室温和高温性能。研究表明，TiAl/NiCoCrAl层板复合材料具有比TiAl单体料更好的强度和韧性，而且在750 ℃高温延伸率超过26%，其中TiAl/NiCoCrAl板的延伸率达到72.2%，具有极佳的塑性。在不同Ti2AlC含量的Ti2AlC/TiAl-Ti6Al4V叠层中，裂纹扩展方式如图13所示［13］。随着力学试验过程中载荷的增加，裂纹大多数萌生于层间结合界面处，当载荷增加到一定程度，裂纹扩展至韧性材料层，最终在韧性材料层停止扩展，在裂纹扩展过程中形成大量的裂纹偏转和二次裂纹，有益于叠层材料的强韧化。裂纹扩展过程中，在叠层界面处发生明显的分裂现象，当到达复合材料层时，裂纹的宽度明显减小，直至消失。
    译

    fig

    图13  不同Ti2AlC含量的Ti2AlC/TiAl-Ti6Al4V 叠层结构中裂纹扩展方式［

    16］

    Fig.13  Crack propagation of the Ti2AlC/TiAl-Ti6Al4V laminated composite sheets with different content of Ti2AlC［

    16］

    （a）、（b）0 wt.%；（c）、（d）20 wt.%

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    2 空间异质复合结构的增材制造

    增材制造技术的发展使得更加复杂的空间三维互联结构的制造成为可能，新型复合结构有望突破传统均质材料的性能瓶颈，实现塑性-强度同时提升。

    译

    谭超林等人［

    20］采用激光增材将奥氏体420不锈钢和马氏体层300不锈钢两种金属沉积成一个部件，以形成具有可配置架构的空间异质结构材料。新型结构显示了良好的强度-塑性组合，成形过程如图14所示，结构的综合性能得到整体提升，具有1.6 GPa的抗拉强度及8.1%的断裂伸长率。此外，实验结果证明三维空间互联结构较层状和线性功能级的材料综合性能明显提升，这得益于混合效应和异型变形诱导强化效应。此外，研究发现空间三维互联结构中存在多变形带，导致了延迟与转换诱导塑性效应，使得复合结构塑性提升。
    译

    fig

    图14  可配置结构的空间异质复合材料增材成形［

    20］

    Fig. 14  SLM prepared spatially heterostructured interpenetrating-phase structure［

    20］

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    Zhang［

    21］等将镁熔体渗入增材制造的镍钛支架中，制备有双连续互穿相结构的Mg-NiTi复合材料（见图15）。经试验验证，该复合材料具有独特的机械性能，其室温及高温强度明显提升，拥有出色的损伤耐受性，不同振幅下的良好阻尼能力以及出色的能量吸收效率，这是镁材料前所未有的。变形后的形状和强度甚至可以通过热处理而大量恢复。
    译

    fig

    图15  增材制造辅助成形Mg-NiTi三维互联结构［

    21］

    Fig.15  Formation and 3D architecture of Mg-NiTi interpenetrating-phase composite［

    21］

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    3 结论与展望

    韧性钛合金相增强的TiAl合金层状结构由于建立有效能量耗散结构，可有效抑制TiAl金属间化合物的室温脆性，促进TiAl合金的成形及室温加工。多界面的引入促使的裂纹偏转、桥接等机制有效提升了TiAl合金的强韧性，助力航天领域中高温防护材料的发展。

    译

    （1）Ti/TiAl合金叠层结构传统制造方法为叠层板材轧制+退火及粉末冶金的方法，制备结构复杂程度受限且制造成本较高，此外，传统制备方法难以成形层厚0.3 mm以下的微叠层结构。增材制造成形方式为空间复杂结构的微叠层材料制备提供可能性，可通过层厚的灵活调节实现组织性能的调控。

    译

    （2）叠层复合结构相较于传统单一材料强韧性得到明显提升。主要强化机制为复合结构多材料的韧性差异及多层界面的引入，致使裂纹扩展过程中发生偏转与产生二次裂纹，裂纹的偏转、桥接效应极大损耗主裂纹的尖端能量，抑制主裂纹持续扩展。

    译

    （3）增材制造方法可辅助制备非线性空间异质三维互联，有效克服性能各向异性的问题，兼具冶金结合与机械锁合双重强化效果，有望突破传统材料强度-塑性相制约的瓶颈，实现材料的强韧化新机制。

    译

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